陳立夫到任後，解散了原來的董事會選了5箇中醫、5個西醫、5個對學院關心而非醫生者，共15人組成董事會。院長一職，由於一時無法找到兼中西醫二者之長者擔任，不得已，只好聘請著名教育家鄭通和先生擔任。
在陳立夫指導、鄭通和具體領導下，中國醫藥學院發展很快，他們從香港請來教授，自己編寫教材，克服很多困難。開始，學院沒有自己的教學醫院。陳立夫親自找到蔣經國，請予支援，蔣經國即專門撥出款項，建起了教學醫院，有病床800多張，成為臺灣惟一的一所中西醫合作的醫院。學院也逐步具備了培養本科生、碩士生、博士生的資格，每年畢業700多學生，深受社會歡迎，為中醫、中藥事業的發展準備了人才。
後來，陳立夫繼續努力，在臺灣確立了中醫的法律地位，在臺灣一些公、私立醫院陸續設立中醫部，公勞保中醫也能享用，臺灣衛生署對中醫的態度也逐漸改變。看到已取得的成就，陳立夫覺得十分欣慰。
（二）翻譯《中國科學技術史》。
《中國科學技術史》是英國科學家李約瑟博士所著，分7卷共12冊，總計850萬字，此書涵蓋了中國古代的自然科技，併兼及中國古代人文和社會科學。李博士以大量的史實證明，當西方還在黑暗中摸索時，中國的祖先已在數學、天文、地理、物理、化學、生物以及醫學方面做出了相當大的成績。他認為沒有中國先進的科技對西方的輻射和影響，也就沒有16世紀近代科學在歐洲的發展。
李約瑟博士抗戰時期曾在陪都重慶英國駐華使館中英科學聯絡處工作，與陳立夫常有交往。李約瑟熱愛中國文化，尤其是對中國古代科技有濃厚的興趣，想寫中國科技史，多次就著書計劃求陳立夫予以幫助。時任教育部長的陳立夫鼓勵他寫作，並贈送他一部《漢書》，介紹有關人士和機構，為他調查、寫作提供幫助。同時，教育部還推薦了10名中國學者參加工作，特別是金陵女子大學的化學家魯桂珍博士，長期參與合作，後來與李約瑟結為百年之好。
由於中外科學家的鼎力合作，中英聯絡處的研究工作進展十分順利，李約瑟的足跡遍及大後方各主要研究機構，學術文化中心，收集了大量資料，並與中國工匠進行接觸，探討一些器物的製造方法。這些，都為李約瑟寫作《中國科學技術史》打下了堅實的基礎。
正是由於陳立夫與李約瑟長期形成的這種非同尋常的友誼，所以當陳立夫提出翻譯《中國科學技術史》鉅著時，李約瑟即表示贊成，並至函說明：「翻譯我這本書時，可以不必依其原本厚度，可拆開依照其分量分成幾本。」
陳立夫要譯《中國科學技術史》的訊息傳出後，得到各方大力支援，經濟上得到著名船王董浩雲（董建華之父）、嘉新水泥公司張敏鈺等企業的財力資助，董先拿出4萬美元、張則拿出1萬美元。陳立夫向蔣介石彙報後，蔣也給予鼓勵，說：「這計劃很好，如經費不足，我會支援你。」出版上得到臺灣商務印書館王雲五的承諾。於是，陳立夫很快成立了編譯委員會，由孫科任召集人，王雲五為顧問，委員會下成立由陳立夫為主譯，劉拓為輔助的理事機構，遴選各方專家學者共策進行，這樣，譯事工作全面啟動。
翻譯《中國科學技術史》，這一工程十分浩大，蔚為大觀，參與人數之多、涉獵範圍之廣，均為臺灣過去所沒有。到1986年，已譯成並出版計14冊。與此同時，陳立夫又利用各種資料之便，編成了一套《中華科學技藝史叢書》，計25冊，涵蓋我國所有科技如農業、水力、鹽業、蠶業、工藝等，以補充李約瑟《中國科學技術史》一書之不足。
（三）闡揚儒學。
陳立夫認為，儒學是中國傳統文化中的主流文化，「用之於身則身修，用之於家則家齊，用之於國則國治，用之於天下則天下平，像這樣精緻推展的系統理論乃我國獨有之寶貝」。他說：「我們中華民族之所以集合12億人民為一家，持續五千年光榮歷史而不墜，並具有大剛中正之民族特性者，是因為我們祖先發明人類共生、共存、共進化之原理。此一原理自堯、舜、禹、湯、文、武、周公相繼不絕，及孔子集大成以公、誠、仁、中、行立教形成道統。」這就是儒學。陳立夫提出，要「重建儒學，再造國魂，發皇內聖之學，新開外王事功」，因為儒學能「為天地立心，為生民請命，為往聖繼絕學，為萬世開太平」，儒學應該流芳千古。
為了更好地闡揚儒學、陳立夫擔任了臺灣孔孟學會理事長的職務（蔣介石為榮譽理事長），他到任後，為孔孟學會制定了兩條工作方針：一是向下紮根；二是向外發展。為了向下紮根，學會辦了兩個刊物，一是每月發行的《孔孟月刊》，二是每年出版兩次的《孔孟學報》。除此外，每月舉辦一次講演會；在大中學中舉行有關儒學的論文競賽；在小學舉行書寫四書文句的比賽；暑假中舉辦國學研究會，分教師班和學生班，每班各100多人，進行學習研究；在臺灣各地促成建立孔廟並建立地方分會。為了向外發展，召開了孔孟國際學術討論會；在美國加州聖荷西市，協助當地建立文化公園，公園中建有孔子銅像、中山紀念堂、中國式牌樓、梅花亭等，在德國、日本，協助當地建立孔廟；凡與臺北市建立姊妹市的外國城市，由臺北市政府贈送孔子像；促成美國，加拿大一些城市舉辦祭孔大典等。
除進行以上工作外，陳立夫本人還親自到臺灣師範大學為博士生講《人理學》課程，宣傳儒家經典。他本人撰寫了大量文章和專著，研究、闡釋儒學的大義，如《人理學》、《孟子之政治思想》、《孟子之道德倫理思想》、《從根救起》、《中國文化概論》、《四書中的常理及故事》、《陳立夫儒家研究言論集》、《孔子何以被尊稱為萬世師表》、《孔子思想對世界之影響》，《易學應用之研究》等。
由於陳立夫在闡揚中國文化方面的努力和成績，在他80歲生辰時，蔣經國親自為他頒發了中山文化獎，以表彰他弘揚文化之功。1982年，臺灣當局又為他頒發了「國家文化獎」。1999年4月，《財訊》雜誌採訪陳立夫，談到他對文化的貢獻時，陳立夫說，他已經寫了30本書，編了70本書，翻譯了15本書，並自豪地說：「這是很少有人做到的」，他還表示：「以後看我活多久，也許還要寫。」
壯心不已
陳立夫在潛心研究學問的時候，並非完全鑽進故紙堆，忘記了政治、忘記了自己的國家。幾十年的風風雨雨，陳立夫的思想發生了很大的變化，他反省自己的過去，更著眼於未來。晚年的陳立夫十分關心中華民族的發展，他對海峽兩岸的統一大業表現出極大的關心與興趣，隨著歷史的發展和時代的前進，他希望祖國統一的心情更加迫切。他對實現統一的思想基礎、形式、程式、前景等方面都作了很深的思考，並提出了一些很好的建議和主張，為此而大力呼籲、多方聯絡、積極行動，為促進臺灣當局改善與大陸的關係，做了很多工作。
陳立夫注重養身之道。然而所謂的養身不外是心胸豁達。這一點可以從蔣介石去世看出，蔣去世後，陳立夫不計前嫌參加其葬禮，而且甚為悲痛。1973年，陳立夫滿懷熱情，寫了一篇呼籲祖國統一的文章，限於當時海峽兩岸的客觀形勢，在香港《中華月刊》發表時，用了辜君明（意即姑隱其名）的化名。在文中，陳立夫指出：「中國統一的真正實現，使世界知道中國人是不可欺的」，「要使中國成為文化大國，為全人類所崇仰，帝國主義者無從破壞」。陳立夫已經認識到，要使中國強大起來，經濟發展，文化發達，兩岸必須統一。同時，陳立夫還認為，中國的統一必須靠中國人自己的努力。他說：「沒有一個帝國主義者願中國統一，要統一隻能靠中國人自己的覺悟。在雙方分裂對峙中，靠帝國主義在後撐腰，這些撐腰是為中國嗎？不，是為他們自己，這是很清楚的。」文章的結尾，陳立夫對祖國的統一充滿了信心和希望，他說：「中國人無論在大陸或臺灣以及海外各地，勢必額手稱頌，化干戈為玉帛。」這裡，陳立夫希望祖國強大、為世界所景仰、盼望海峽兩岸統一的愛國之情洋溢於文章的字裡行間，殷殷可鑑。
1975年，陳立夫開始生出一種想法，他認為國共兩黨有過北伐時期和抗戰時期合作的先例，特別是抗戰時期，國共兩黨從民族利益和國家前途出發，能夠捐棄十年內戰的血海深仇，在互相接觸、談判的基礎上重新握手，進行合作；那麼，在海峽兩岸隔絕了幾十年後，為了國家的統一，國共兩黨也一定能夠通過談判而渡盡劫波，再度合作的。基於這一想法，陳立夫以「總統府資政」的名義通過秘密渠道向中共中央發出邀請毛澤東到臺灣訪問的資訊。但當時中國大陸正進行「文化大革命」，因此，陳立夫的這一資訊沒有引起任何反饋。
雖然如此，陳立夫希望國共兩黨進行和談的心情依然十分迫切，他在沒有得到中共迴音的情況下，寫了《假如我是毛澤東》一文，在香港報紙上公開發表。他在文章中殷殷歡迎毛澤東或者周恩來到臺灣訪問，與蔣介石重開談判之路，以造福國家和人民。他特別呼籲希望毛澤東能「以大事小」，不計前嫌，效仿北伐和抗日國共合作的先例，握手一笑，開創再次合作的新局面。
怎樣統一中國，以什麼思想來統一中國呢？這是陳立夫經常思考的問題。1980年年底，他看了王思誠主編的《中國向何處去》一書的文稿，一時很多感慨，第二年新春伊始，便為此書寫一篇序言。他在序言中寫道：
中國近百年來思想之演變，由傳統進入現代化之改革運動，始自洋務運動，中經戊戌變法、維新，而成於辛亥革命。每一運動雖各有其時代背景而成敗不一，惟其中心思想皆以中國傳統之仁政為原動力，以救國救民為目標。故前此數十年，雖以內憂外患，相繼不絕，政局未能穩定，人民生活困苦，而立國精神，尚未盡喪……
餘確認三民主義統一中國有其必然性，猶表之與影，若呼之與響，無可置疑，惟視國人努力何如耳。
這裡，陳立夫看到了中華民族的凝聚力和愛國主義精神對於維繫祖國統一的強大作用，這無疑是正確的，但他將這種思想發展最後歸結到三民主義，這又是錯誤的。以三民主義思想不能統一中國、發展中國，這是早就為歷史所證明了的。陳立夫看不到這一點，他在正確與錯誤的十字路口上下求索，希望找出一條統一祖國的正確道路。
隨著形勢的不斷發展變化，陳立夫的思想也在不斷變化，逐漸放棄錯誤想法，接近正確的軌道。1988年7月14日，陳立夫在「國民黨第十三屆中央評議委員第一次全體會議」上，聯合32名「中央評議委員」提出了「以中國文化統一中國，建立共信；以投資共同實行國父實業計劃，建立共信；並以爭取大陸民心，以利和平統一案」。在此提案中，陳立夫等人明確指出：「中國之統一為海峽兩岸及海外全體同胞之共同願望，故僅為時間問題」，同時還強調，中國的統一「必須由中國人以自力達成之，非第三者所願或所能助成者」。怎樣實現祖國統一呢？陳立夫等人認為：「謀求統一，必行建立共信，有了共信，互信乃生。互信生，自會團結統一」，在這些方面，共信是最重要的。因為「中華文化為建立共信的最佳條件」，所以陳立夫等人明確提出以中國文化作為實現祖國統一的思想基礎。關於實現祖國統一的程式，陳立夫等人認為，有了共信，才有互信，然後以臺灣的科技潛力，與大陸的人力、物力資源，合為互助的基礎，「共同成立國家實業計劃推進委員會」，以開展兩岸經濟的合用，進而在合作的過程中消除雙方的敵對行為，在此基礎上，通過「政治整合之協商」，實現兩岸經濟、政治等的全面合作。為了建立互信，陳立夫等人主張「惟若統一有望，有限度的接觸，為不可避免」。
陳立夫等人的提案儘管在某些方面還有些不適宜的提法，但是主張祖國和平統一，提倡兩岸對話協商，互信合作，並有一些具體的設想，這是順應兩岸人民強烈要求和平統一、振興中華的歷史潮流的。同時，我們從提案中可以看出，陳立夫已經放棄了原來「以三民主義統一中國」的思想，首次肯定國共兩黨可以通過中華文化的認同，達到經濟合作互惠，消除敵對情緒，建立互信，然後在此基礎上實現統一大業，這是頗有見地的。因為中華民族文化具有強大的凝聚力，凡是中國歷史上對繼承和發揚中國民族文化優良傳統有所貢獻者，無不執著於維護國家的統一。國共兩黨如都以繼承和發揚中國民族文化的優良傳統、振興中華為目的，實現祖國統一就有了共同基礎。
陳立夫等人的提案公佈後，立即在海峽兩岸和海外僑胞中引起了強烈反響。中國共產黨對這一提案表示讚賞，《人民日報》發表評論員文章，認為陳立夫等人的提案「順應兩岸人民強烈要求和平統一、振興中華的歷史潮流」，「這種謀求祖國統一的積極態度，令人感佩」。該文還明確指出：「中華民族文化具有巨大的凝聚力，是海峽兩岸建立共信和互信的一個重要基礎。中華民族文化的優良傳統，幾千年來維繫著民族的團結和國家的統一，使中華民族歷經劫難而不滅，是所有中國人的根。」這就肯定了陳立夫等人關於統一祖國的思想基礎的提法，認為該提案如能付諸實施，「必將對兩岸關係的發展和祖國和平統一事業產生積極影響」。
世界各地的華人和僑胞也對這一提案表示肯定，他們紛紛撰文表明自己的看法。
這些，使陳立夫深受鼓舞。此後，他在各種場合多次發表談話，表明自己對祖國統一的迫切心情。1988年8月，陳立夫向臺灣《中國時報》記者表示：希望在有生之年看到中國的統一。8月20日，陳立夫會見臺灣「中國統一聯盟」代表時說：「現在海峽兩岸若透過合作而達到中國統一，中國必將在世界上壯大起來，發揮無比的影響力。」在另一次接受臺灣《聯合導報》雜誌社記者訪問時，陳立夫表示：假如中國大陸的鄧小平請他去談一談「如何以中國文化來統一中國」的話，他一定去，但又說，臺灣的「三不政策」使他出不去。
陳立夫主持祭孔大典。陳立夫的提案及一系列談話，對國民黨長期堅持的「三不」政策是一個有力的衝擊，國民黨當局既對他不滿，但又無可奈何，最後武斷地否決了他們的提案。
這對陳立夫無疑是個沉重的打擊，他一下子陷入迷茫之中。他不理解臺灣當局為什麼如此頑固，他在回憶錄中深為惋惜地說：「我與趙耀東同志、連同中央評議委員32人，提案以中國文化建立兩岸之共信，並以一百億元與中共共同開始建設國父實業計劃之一部分。藉以建立互信，進而達致兩岸之和平統一，此案通過中央評議會議，此一構想有勝於三民主義統一中國之號召，中共方面有趙紫陽之反應贊成，但吾政府方面，似怕中共之乏誠意，未有進行」，儘管「海內外各方面反應」極佳，「此案仍不免胎死腹中，殊為可惜」。
中國文化統一論的提出，以及陳立夫諸多有關統一的言論，奠定了他在海峽兩岸關係上的特殊地位，臺灣媒體尊之為「促進兩岸交流與和平」的「基磐」，他還當選為「海峽兩岸和平統一促進會」的名譽會長。1994年，陳立夫向大陸海協會會長汪道涵贈送一幅墨寶，書雲：「求統一不談小節，為和平先天至誠」，表達了他渴求祖國統一的心情。
李登輝上臺後，鼓吹「臺獨」，對要求統一的臺灣愛國人士進行打壓，不僅不尊重陳立夫等人有關統一的設想和建議，連陳立夫的「總統府資政」的頭銜也給拿掉，對此，陳立夫既感到憤懣，又感到憂慮。1999年4月，《財訊》雜誌採訪陳立夫時提起此事。陳立夫說：「曾經有人幫我問過李總統，為什麼不讓陳立夫做資政了？他說，因為我常常在美國。其實我沒有，我去美國不超過3個月，每次都請假，回來也會銷假。」原因是什麼呢？陳立夫說：「他有時候要搞臺獨。」對李登輝上臺後的言行，陳立夫十分不滿，他說，蔣經國逝世後，推李登輝代之，「及國大召開，一部分代表有不同意見，擬另推他人，乃有八大元老出面斡旋之舉，不料事後老國代被迫退休，二屆國代，另行產生，並主修憲，臺獨囂張……」當記者問如何看兩岸統一問題時，他信心十足地說：「現在是中國發展的最好時刻，美、蘇兩強都有困難，只要兩岸把真話講出來，統一蠻容易」，「我相信不要多少年，中國會世界第一」。
對於臺獨，陳立夫堅決反對，他接受大陸學者陳秀惠訪問時說：「在自己漫長一生中，從小時候起就知道世界上只有一箇中國，要說有什麼問題，也就是誰代表中國的正統之爭。如果臺灣有人宣佈世界上有兩個中國，我想事情一定會變得相當嚴重，不但我們的文化生命會立刻緊張起來，整個民族生命也會立刻緊張起來，一定會國無寧日。」他還說：「臺灣的根在大陸，‘大臺灣’再大也是彈丸之地，島內被殖民統治的歷史太長，尤其在日據時期祖國文化幾被摧殘殆盡，數十年來雖然吾輩上下辛勤耕耘稍有進步，然當今主事者甚至連對國族認同都發生問題，我還能指望這些人熱心於文化認同？故以為中國文化之偉大復興全賴大陸。」因此，他認為：「國民黨必須挺身而出突破危局，與大陸當局商談兩岸一切問題，兩岸和平統一了，國家強大了，中國文化的再發展自然是順理成章的事。」
陳立夫十分關心大陸的發展，他說：「我是中國人，我關心臺灣，也關心大陸」，對大陸改革開放後取得的成就，他予以充分肯定，說：「大陸從文革結束到現在20多年，人們可以繼續說三道四，可誰也無法否認其國力的日益強盛。」
大陸對陳立夫也十分關心，充分肯定他為兩岸統一所做的工作，鄧小平曾託程思遠找到陳立夫，邀請他回大陸看看，但最終沒能成行。對此，陳立夫無奈地對媒體說：「是‘三不政策’讓我出不去。」正是臺灣當局的頑固態度，使陳立夫沒能擔當起統一使者的大任，也使他最終沒能看看他可愛的故鄉。
2000年6月16日，在臺灣國民黨第十五屆中央評議委員第四次會議上，陳立夫與梁肅戎聯署提交《國共第三次合作，共議和平統一案》，提出三點具體建議：第一，由連戰率團訪問大陸，與中共總書記江澤民進行高峰會議，發表宣告，共同反對臺獨，朝向統一的道路前進；第二，加強國共兩黨間的合作，組成國家統一委員會，在兩岸互設辦事處，進行政治、經貿、文化、體育等各項交流活動；第三，在最短期間內積極推動三通，增進兩岸人民感情，減少敵意，為兩岸和平統一奠定基礎。
當然，陳立夫等的提案不可能為臺灣當局採納，但陳立夫並沒有喪失對祖國統一的信心。但當他在夜空中眺望海峽對岸的大陸的時候，當他從各種渠道瞭解到大陸經濟建設突飛猛進的發展的時候，當他從散發著幽香的史書古籍中找到微言大義的時候，他又生出了無限的希望，這就是：祖國的統一是歷史的必然趨勢。
人間晚晴
陳立夫和平統一祖國的提案雖然被臺灣當局所否決，但他並不灰心，這位性格倔強的老人繼續致力於海峽兩岸的和平統一大業。他密切注視大陸的建設與發展，廣泛加強與大陸各方面的聯絡。
曹操詩曰：狐死歸首丘，故鄉安可忘。陳立夫對自己的家鄉懷有縷縷深情，那岡巒起伏、竹木蔭翳的山林美景，那帆檣出沒、田疇交錯的水鄉畫圖，常常進入他的夢境，使他更加懷念大陸，思戀故土。陳立夫離開家鄉幾十年了，在美國也住了20年，但卻鄉情依舊，鄉音無改，說話依舊是濃重的湖州口音。一些與陳立夫一起來臺灣的湖州老友都已先後謝世，陳立夫在臺灣很難聽到熟悉的鄉音，使他對自己的家鄉有恍若隔世之感，他思鄉的情緒愈到老來愈是強烈，對家鄉，也更加關心。1990年5月，陳立夫夫婦的家鄉湖州市鐵佛寺舉辦《海峽兩岸書畫展》，陳立夫得此訊息後，分外高興。為了表示他們對家鄉的熱愛，夫婦倆揮毫潑墨，給湖州有關方面寄來了他們的繪畫和書法，為時人所稱頌。陳立夫寫的是：
大勇生於大智，求智原為求仁；不惑不憂不懼，全憑無間精誠。
孫祿卿畫的是一幅山水畫，筆法洗練，畫意深長，上有陳立夫的題詞：
高山藏古寺，飛瀑發雷聲。
這些詩畫、書法，表達了他倆對故鄉的思念之情。
1988年8月，由陳立夫擔任主席的臺灣中西醫結合研究推行委員會第一屆第二次會議提出：「大陸對中西醫藥的研究和發展異常重視，為了解情況，擬組團前往考察，以資借鑑。」1989年3月，臺北中醫師公會第一個組成考察團，行前陳立夫親自擬定考察提綱，提綱中對大陸的中醫藥事業作了高度評價，認為「中國醫藥之弘揚全並肩同行，風雨同心，一路攜手。賴大陸」。這個58人的臺灣中醫考察團赴大陸，拉開了兩岸文化交流實際運作的序幕。
同年秋天，由陳立夫任會長的臺灣孔孟學會派出代表團，應邀參加北京舉行的「孔子誕辰2540週年紀念與國際學術討論會」，陳立夫還向大會提交了《儒家思想與臺灣經濟發展之關係》的論文。
1991年1月5日，中國第三屆唯象中醫研究會在深圳召開年會，研究挖掘和開發自然療法等問題。陳立夫原決定參加會議，後因種種原因不能親自與會，但他給大會發來熱情洋溢的賀電，雲：
中醫學源於易理，在天成象，在地成形，人生於天地之間，象與形在變，人亦受其影響而變，變而失去中和則病，使之回覆中和曰醫。故中醫之病名，都與天象氣象有關，如風溼、溫症、傷寒等，西醫則不然。諸公如能在唯象方面整理使之成一完整之體系，與西醫之唯形方面之體系，相互輝映，合之則醫學之全全大用明矣。
賀電錶達了陳立夫希望祖國中醫藥事業不斷發展的心情及對祖國大陸的嚮往之心。
1991年4月16日，中華中醫學會主辦的張仲景學術國際研討會在河南南陽開幕，陳立夫向大會寄去了自己多年研究而撰寫的論文，並在來信中稱「大陸中西醫攜手並進，若干年後，世界新醫學必然產生，集傳統與現代之所長，共為人類造福，功德無量」。
陳立夫還向湖北洪湖市「天下名人收藏館」寄來了自己的手稿，向南京中醫學院贈字等，並與大陸許多文人、學者和詩酬詞、鴻雁頻繁。所有這些，都增進了兩岸人民的相互瞭解，推動了兩岸的文化交流。
1991年，大陸舉行紀念辛亥革命80週年的大型活動。在這個偉大的日子，陳立夫也感慨萬端，他向大陸寄來了親手書寫的條幅，條幅上恭錄了孫中山一段話：「事有順乎天理，應乎人情，合乎世界之潮流，適乎人群之需要，而為先知先覺者，決志以行之者，未有不成者也。」在陳立夫看來，辛亥革命的成功，是順乎天理，應乎人情，適乎人群之需要，合乎世界之潮流而取得的。當前，海峽兩岸的統一大業也是適乎中國人民之需要，合乎世界之潮流的，這個趨勢，是任何人也阻擋不住的。
為了祖國的統一，陳立夫利用一切機會，加強與大陸的聯絡，他不僅與大陸的名人來往，也與普通人相交，不僅與年歲相當的當年故舊書信頻繁，也與十幾歲的少年結成了忘年之交。他與福州英華英語學校14歲的陳立同學的交往，在海峽兩岸傳為佳話。1988年9月，大陸中學生陳立從《人民日報》上知道陳立夫的名字，因為「陳立夫」比「陳立」多了一字，所以印象十分深刻。1991年春節前夕，臺灣學者陳大絡到大陸看望陳立的父親，陳立突發奇想，拿出自己的書畫，請陳大絡帶到臺灣，送給陳立夫爺爺。她挑出一副貓頭鷹圖，題了「獨具慧眼」四個字，還畫了一副「水仙花」，請陳立夫爺爺題字。
陳立夫收到書畫後，十分高興，直即在「水仙花」上題款：「水有仙，火有神，人非水火不生活，神仙扶持可放心！」並給陳立同學覆信：「你的名字比我少了一個字，而年齡相差七十九歲。」「你僅十三歲已能畫出這樣美麗的畫，真是可愛。」還特意告訴陳立：「你送來的‘獨具慧眼’，裝裱後就掛在我的書屋內。」從此，陳立夫殷殷關心在大陸的小陳立，通訊不斷，到現在，陳立夫已給陳立同學寫了25封信，寄了28件字畫。陳立同學的每一點進步，都使陳立夫感到高興。在他知道陳立在福州市第九屆中學素描寫生大賽和全國華夏作文首屆大賽獲獎的喜訊後，立刻致信恭喜，希望「再接再厲，多多獲得殊榮」。有一次，陳立用《海峽情》徵文中獲得的獎金，買了一個精緻的小相框，託人捎給陳立夫。陳立夫十分興奮，他致函說：「你花了稿費去買這樣一件可愛的小禮品送我，意義深遠。」他特地委託侄兒赴大陸時給陳立送去一盒精美的義大利巧克力糖，作為嘉獎，還把平生僅畫過的兩幅畫的影印本送給陳立，一幅是雞冠花，一幅是牽牛花。對這個大陸的中學生，陳立夫寄予了很多希望，他像一個循循善誘的老師，教育陳立同學，把忠心獻給國家，把孝心呈給父母，把愛心獻給家人和大家。
一次，陳立夫收到陳立的來信，信中，陳立同學告訴他，心中有個小小願望，盼望有一天能在陳立夫爺爺的書房中作畫。陳立夫的心被深深撼動了，想到盈盈一水，將兩岸隔開，自己不能回到故鄉看一眼養育自己的山水，也不能與在大陸的新老朋友見面，這是多麼的不幸。想到這裡，他於裡暗暗下定決心，將自己的餘生獻給祖國的統一事業，讓小陳立的願望、讓海峽兩岸人民的願望能儘快實現。
1993年陳立夫94歲生日到來時，湖北青年書畫家、收藏家王建一個封建婚姻制下的指腹為婚，竟也能如此地天長地久並愛意濃濃，可見他們是惺惺相惜了。圖為：陳立夫夫婦與朱明。新畫了一幅國畫《祝壽圖》，向他祝壽。陳立夫立即親筆回信，表示：「大作《祝壽圖》敬收致謝」，並書寫對聯一副，贈王建新收藏，其內容是民國時期總統徐世昌的聯語：
古今往事千帆去風月秋懷一笛知
不久，王建新創作了《紅梅清香滿乾坤》，請陳立夫指正。陳立夫即在其作品上親筆題寫「香溢乾坤以迎春」，寓意十分深刻。
此後，王建新先後創作了《蘭石圖》、墨竹《風雨知高節》等作品，寄往臺灣，請陳立夫指教。陳立夫對這位大陸青年在書面創作方面的不斷進步感到十分欣喜，為了獎掖後學，他親筆題寫了「學無止境」，「修己愛群」，「天行健，君子以自強不息」等條幅及「隔岸秋江橫白露，一船明月漾清風」，「海為龍世界、天是鶴家鄉」，「道無私故常在，德不孤必有鄰」，「無慾理自直，有志事竟成」等對聯多副，對王建新予以鼓勵。
1996年2月，當陳立夫得知王建新即將舉辦個人畫展的訊息後，十分高興，以97歲高齡親筆寫下了「王建新百梅畫展」的展標，表現了他對青年人的愛護與期望之情。
陳立夫是個不甘寂寞的人，為了祖國的統一大業，他廣交朋友，多方聯絡。不僅與大陸方面的新朋舊友鴻雁不斷，而且想盡一切辦法與大陸來臺人士廣泛接觸，增進友誼和了解，做了很多工作。
1990年8月，中國著名的中醫學教授、腎病專家、天津醫學院副院長張大寧先生訪問臺灣。陳立夫知道後，立即向張大寧發出邀請，盼到他家作客。8月27日，張大寧先生驅車來到坐落在臺北著名風景區陽明山的陳立夫先生寓所，成為第一位受到陳立夫接見的大陸訪臺客人。陳立夫對張大寧執以大禮，給予熱情接待，他對張大寧在中醫方面的博深造詣十分敬重，二人談得十分投機，樂也陶陶。以前，由於蔣介石不信服中醫，以致臺灣的中醫一直處於半死不活的狀態。自陳立夫從美國返臺後，經多方奔走，慘淡經營，終於辦起了臺灣惟一的一所相當規模的「中國醫藥學院」。現在張大寧訪問臺灣，機會難得，陳立夫便請張先生到該院講課，他告訴秘書：「讓研究生全部去聽課。」表現了他求知若渴的精神。
1990年底，大陸已故文學家郁達夫的前妻王映霞女士應臺灣傳記文學社邀請，由其女鍾嘉利陪同，訪問臺灣。陳立夫知道訊息後，即託人告訴王映霞，說他要親自到王的住所看望，王映霞連說擔當不起，表示自己前往陳立夫的寓所拜訪。
1991年2月20日下午3時，王映霞由其女鍾嘉利陪同，驅車來到陳府，穿過走廊，進入客廳，陳立夫早已等候在那裡。他與王映霞談起五十年前的舊事，十分興奮。他說，他過去曾見過毛澤東，並和周恩來談判商定了國共共同抗日的條件及宣言，但是沒見過鄧小平先生，言談中表現出遺憾的心情。這天，陳立夫格外高興，他與王映霞談了很多，當他知道鍾嘉利是學數學的時候，感慨地說：「我少時非常喜歡數學，代數、幾何、三角、微積分都是考滿分的。」他又沉浸於昔日工程師的舊夢中。
臨別時，陳立夫將他自己所著《我的創造、倡健與服務——九十憶往》、《中國文化與世界前途》、《真理不滅，孔孟之道永存》三本書送給王映霞女士，並在扉頁上分別題有「映霞姐指正」、「映霞姐惠存」等字，王映霞也將所著《自傳》回送陳立夫。
送走王映霞女士後，陳立夫的心情仍不能平靜，他即興寫了兩幅立軸，派人送給王映霞與其女鍾嘉利，給王映霞題的是：
春花開得早，夏蟬枝頭鬧，
黃葉飄飄秋來了，白雪紛紛冬又到。
嘆人生容易老，總不如蓋一座安樂窩，
上掛著漁讀耕樵。
閒來湖上釣，悶時把琴搞，
喝一杯茶樂陶陶，我只把愁山推倒了。
為鍾嘉利題的是：「視之不見名曰夷，聽之不聞名曰希，搏之不得名曰微，斯三者不易詰究，詰究之者惟科學能之，而其基礎乃在數學。」
不久，陳立夫收到了鍾嘉利從大陸寄來的刊有他照片的《團結報》、《上海文史》等報刊，這使陳立夫更是興奮，他在給鍾嘉利的回信中十分自豪地說：「承將訪臺相片刊登，謝謝，大家對此感興趣，因為我曾想盡辦法促進和平統一之故。」
1992年9月5日，為了開啟海峽兩岸新聞雙向交流的大門，首批大陸記者訪問臺灣，陳立夫對此十分重視，認為是改善兩岸關係的一個重大突破，因此，他十分高興地接受大陸記者的採訪。
9月9日下午3時，大陸記者乘車來到臺北郊外風光旖旎的陽明山下，一幢白色2層小樓便出現在眼前，這就是陳立夫的寓所。記者們下車後進入客廳，客廳不很大，但充溢著儒雅之氣：孔老夫子的畫像，三鳳開屏的壁雕，幾尊古董器皿，一副「鐵肩擔道義，妙手著文章」的對聯，置於高几之上的蘭花發出淡淡的幽香。
3時30分鐘，陳立夫很準時地步入客廳，他這天穿一身灰黑色西裝，配著碎花領帶，白皙而清瘦的面龐上浮現出真誠的笑容。他像見到自己親人一樣，與大陸記者興致勃勃地談了起來，他說：
我和毛澤東先生、周恩來先生的交往至今記憶猶新。第一次國共合作，我們共同目標是北伐，要打倒軍閥。第二次國共合作，我們的共同目標是抗日，要打敗日本帝國主義。國共兩黨當時目的一致，平等合作。現在，我認為我們的目標是要用中國文化迎接21世紀。從某種意義上講，這個目標更為偉大。我們應該抓住機會，爭取在文化、經濟方面為世界作出貢獻。
陳立夫認為兩岸負責人應該有遠見，他說：「蘇聯強國已經解體，美國經濟也日漸走下坡，正是中國站起來的契機。等中國站起來，不僅可以在文化上幫助全世界，也可在經濟上幫助全世界。」他主張國共兩黨「先坐下來談」，海峽兩岸「從國家和民族的利益出發，在文化、經濟方面互相幫助」。陳立夫認為國共兩黨應該實行第三次合作，使祖國儘快統一起來，他說：
世界上沒有一個強國希望中國統一，因此我們自己要胸襟大，不要在小問題上弄得情緒不好。
記者們問他是否要回大陸，陳立夫說：
很可惜我和鄧小平先生沒有見過面。若為了國家統一，只要兩岸人民需要我時，我就會去大陸。我最大的心願就是國家強盛，人民安樂。
陳立夫還向記者滔滔不絕地談起了孔孟之道，他的秘書宋潤身擔心他說話太多而傷神，特意寫了張紙條，提醒他注意時間，陳立夫卻連連擺手，繼續說下去。他說孔孟之道是中國文化的精髓，談及養生之道，他概括為八個字：養生在動，養心在靜。
在宋秘書和海基會工作人員的催促下，陳立夫打住話語，他主動走到院內，在青翠繁茂的榕樹前，與大陸記者留下了挽肩拉手的合影。
1993年10月，大陸中南財經大學博士導師楊時展教授、郭道揚教授等一行9人，應邀赴臺灣參加海峽兩岸會計學術討論會。赴臺前，楊時展在答覆邀請方詢問時表示，希望在臺灣見到他的老師陳立夫先生。1932年，楊時展求學於國民黨中央政治學校大學部會計專業，陳立夫當時在校主講《唯生論》，其深入淺出的講解與淵博的學識給楊時展留下了深刻的印象。
陳立夫聽說他的學生楊時展等一行大陸學者到了臺灣，十分高興地說：「很希望多見到一些大陸來的學者，我明天就見他。」
10月16日上午，在臺灣管理學會負責人李宏健教授陪同下，楊時展等人在孔孟學會拜訪了陳立夫。師生見面，十分親熱。楊教授從陳立夫先生的長壽揭開話題，接著便向陳立夫介紹了十多年來大陸改革開放的形勢，希望他能回大陸的家鄉看看。陳立夫馬上說：「如果回去對祖國統一工作有幫助，我一定會回去。前不久，我到香港，有記者問我兩個問題：一是什麼時候回大陸；一是對和平統一中國的看法。我的回答是隻能有一箇中國，不能有兩個中國，現在正是中國發展的一個極好機會，中華民族是一個優秀的民族，統一起來能幹更大的事，發揮更大的作用。」當楊教授提到目前「臺獨」勢力猖獗時，一直輕言細語的陳立夫立刻變得異常憤慨，以極端鄙視的口吻斥責「臺獨」分子「數典忘祖」，乾的是出賣祖宗的無恥勾當。
隨後，楊時展再一次希望自己的老師回家鄉看看，並說：「大陸和浙江人民始終沒有忘記英士先生，在杭州湖濱，至今還保留著英士路。只是英士先生的銅像不在了。」陳立夫立刻說：「不，銅像還在，不在湖濱，陳列在博物館裡了。」他還說：「‘文化大革命’時，農民把我們的祖墳挖了，但現在又重新修復，而且修復得比原先更好了。家鄉人不斷請我回去看看，並告訴我湖州辦起了英士中學，還有人提出恢復英士大學呢。」
師生之間60年的離情別緒，說不完道不盡。末了，大陸學者希望陳立夫簽字留念，陳立夫十分高興地說：「好，我一定寫幾個字分送各位，改天，我請各位吃飯。」
10月21日中午，楊時展一行在李宏健先生陪同下在來來飯店同陳立夫共進午餐。席間，陳立夫如約送了楊時展等每人一幅條幅，並照了像。送給楊時展的條幅上書寫的是「修己愛群」四字。
陳立夫致力於祖國的統一、中華的振興，利用一切機會為之鼓與呼，為之東奔西走，忙忙碌碌，就像當年為第二次國共合作奔走一樣。人們發現陳立夫變了很多，變得通情達理、豁達大度了，變得熱情洋溢、與人為善了，他為祖國統一所做的工作為兩岸人民所讚許。古人云：人間重晚晴。晚年的陳立夫真正面對了歷史，面對了人民。
晚年陳立夫渴望祖國統一，思念自己的家鄉，每次大陸親友的來訪，都勾起他濃厚的鄉情，但由於人為的原因，使得故鄉猶如關山重重阻隔、相見亦難。陳立夫很少寫詩，他在夫人孫祿卿的一幅畫中曾有一首題款，雲：「小村人好靜，瀑聲恰如雷；久聽不復聞，是謂心不在。」詩中，裹夾著他日暮鄉關的愁緒和夢入故里的鄉情。每年清明，陳立夫總要去為父親和兄長祭掃墳塋，當他默默肅立在臺北市郊觀音山西雲寺墓地時，看白雲環繞，聽松柏細語，就會想到自己家鄉湖州城北門外的弁山，也是如此景色秀麗，滿目蒼翠，他心中暗暗祈禱：「但願兩岸的溝壑早日填平，或許還能攜父兄的屍骨還鄉。」1992年9月29日，他夫人孫祿卿逝世，老人十分悲傷，他表示：「內子葬觀音山是暫時的，一旦水路交通恢復，即擬運回湖州與祖墳安葬在一起。」此時此刻，鄉情、親情，在他心中化作一種強烈的呼喚：祖國啊，盼望你早日統一。
1993年夏天，陳立夫的長子陳澤安應邀來大陸講學，他非常希望父親與他同行，陳立夫再一次拒絕了。但他對兒子去大陸十分關心，臨行前反覆叮囑，要回老家看看，多拍些照片回來。兒子走後，陳立夫心事重重，寡言少語，時常在避靜處一人沉思，他的心已隨兒子去了大陸，去了他夢魂牽繞的故鄉。為什麼他不回大陸看看呢，後來，他對記者談了兩個原因：一個是他的近親沒有一個在大陸了，二是不願添麻煩。他告訴記者，他的朋友如趙耀東、李國鼎，在臺灣都是有政治地位的人，只是因為去大陸開了個國際經濟會議，回臺灣後，李登輝就不理他們了。是啊，太重的歷史負擔，太多的政治壓力，讓陳立夫「雪擁藍關馬不前」了。
迴歸大地
陳立夫雖然年事逐年增高，但身體硬朗，猶如年輕人一樣。他長壽的重要原因是心態好，心理承受能力強，寵辱不驚，隨遇而安。過去，他在國民黨中如日中天，紅得發紫，後來客居美國，成為養雞的老農，如此的落差，他泰然處之，雖有不平，雖有憂慮，但很快能消除，積極人世，樂觀依舊。他強調，遇到困難，要有信心去克服；遇到挫折和委屈，儘量保持不生氣。以平常心去待人、處事、接物。
其次，陳立夫平時很注意養生之道，生活極其規律。他根據自己多年的生活經驗，總結出一套養生法，雲：
養生在動，養心在靜。
飲食有節，起居有時。
物熟始食，水沸始飲。
多食果菜，少食肉類。
頭部宜冷，足部亦熱。
知足常樂，無求常安。
陳立夫晚上9時30分入睡，早晨5時30分起床，保證8個小時睡眠。起床後運動約35分鐘，沐浴，大約在6時30分早餐。早餐後，在空氣新鮮、花木蔥鬱的庭院中散步約500步，然後開始看書、寫文章，或做其他工作。中餐12時開始，飯後在客廳、陽臺來回踱步，然後午休約一個小時，起來後再開始工作。晚餐約在6時30分開始，邊吃邊看電視新聞，飯後散步又約500步。如沒特殊情況，常年如此，形成規律。
陳立夫飲食清淡，喜歡吃青菜豆腐，油膩肉類很少，膽固醇高的食物也很少，他在回憶錄中說：「我有時買一個豬心吃，通常一個月吃一次，再加以隔一二個月吃個豬腦，自應無問題。」他認為，膽固醇太高的食物，實不宜多吃，要能做到恰到好處，即能供其所需分量，便沒有什麼危害了。
正因為如此，陳立夫便能跨越3個世紀，橫垣兩個千年，活到百歲以上。
陳立夫回臺灣後，雖沒有擔任政治職務，但蔣介石對他的社會活動、學術活動予以大力支援，使得陳立夫在文化研究方面如魚得水，心情十分愉快。1975年4月，蔣介石去世，使他開始有人生苦短之嘆，但更多的還是樂觀面對未來。當時，蔣經國拉著他的手，在蔣介石靈柩旁跪而泣曰：「我已失去父親矣，你是我惟一的哥哥，以後務請你多扶助！」陳立夫慰言以告：「這是我應該的，請節哀保重，以當大事。」
蔣經國十分尊重陳立夫，平時對陳總是執晚輩之禮，時時登門拜訪，有人饋贈食品，必分敬於陳，凡政府有重要人事決定以及重要政策之推行，必然先徵求陳立夫的意見。對陳立夫的各種活動，也是全力支援。小蔣的年代裡，陳立夫也是在愜意中度過。
1988年1月13日，蔣經國過早去世，陳立夫扼腕嘆息之際，開始對時局憂慮。果然，李登輝上臺後，實行分裂國家的政策，而且在往事不曾回首，流年暗中偷換。政治上打壓陳立夫等愛國人士，陳立夫的活動空間被大大縮小。一向樂觀的陳立夫在晚年卻開始蒙上憂慮的陰影。
1992年9月29日，陳立夫的夫人孫祿卿去世，對陳立夫是個重大打擊。孫祿卿與陳立夫相伴大半個世紀，相濡以沫，共同遮擋人生的風雨，「不思量，自難忘。千里孤墳，無處話淒涼」，陳立夫懷念夫人，徒自生出許多傷悲。
但陳立夫畢竟是陳立夫，政治壓力，喪失親友的悲痛，都不能壓垮這位剛強的老人，他依舊豁達大度，依然精神飽滿，依然樂觀微笑著幹他自己的工作，進行自己的生活。
1999年9月6日，是陳立夫的百歲壽辰，臺灣各界在臺北園山大飯店為陳立夫舉辦壽慶，連戰、宋楚瑜等黨政要人都前往祝賀，陳立夫西裝革履，端坐輪椅上與賓客見面，他滿面笑容，拱手向來賓表示謝意，他的答禮是剛剛出版的著作《我怎麼會活到100歲》。整個慶祝期間，島內舉行了各種活動，如臺灣書畫名家的《百家書畫聯展》、《陳立夫百年華誕墨寶展》、臺灣政治大學校友會慶祝陳立夫百歲壽宴、「立夫綜合醫療大樓」落成剪綵，「立夫先生會客室網頁」的開通等，可謂盛極一時，也反映出民眾對他的尊敬與熱愛。
陳立夫身體狀況一直不錯，但畢竟年事已高，稍微有風吹草動，都會影響到他的健康。2000年秋風蕭瑟的10月，陳立夫偶感風寒，引起肺炎，住進醫院後又併發心肌梗塞，院方於11月為其做了心導管手術，病情稍有好轉，陳立夫以為無礙大事，一定會像過去多少次與死神打交道一樣，逢凶化吉，化險為夷。但過了不幾天，又因肺部積水而使病情急轉直下，醫院已向家屬發出病危通知。為了搶救病人，院方於12月再次為陳立夫進行右心心導管手術，但這次手術後發出傷口有黴菌感染，而且逐步擴散。醫院再次發出病危通知，家人也籤立了放棄急救書面同意書，坐以待斃了。
陳立夫以百歲高齡進行兩次心導管手術已屬奇蹟，現在傷口又遭黴菌感染，生命面臨巨大威脅，但他生存的意志十分頑強，他仍面帶微笑，安慰家人和親友，說他沒問題，還會重新看書、寫文章、參加社會活動。
病魔帶著陳立夫的生命一步步加速走向死亡，但他的生命之火卻如此倔強地向上燃燒，終於，又堅持了兩個多月，度過了最後一個春節，最後一次體驗了世上融融親情，享受了人間無盡的歡樂。
2001年2月8日即蛇年元宵節後的第二天下午8時50分，陳立夫因年事過高，多器官衰絕，在臺中逝世，走完了他漫長而傳奇的一生，享年102歲，積閏105歲。
2月15日，在臺北市立第一殯儀館景行廳舉行陳立夫先生的公祭儀式。臺灣國民黨主席連戰主祭，「總統」陳水扁，親民黨主席宋楚瑜，前「行政院長」李煥、郝柏村、肖萬長，「立法院長」王金平，「考試院長」許水德，「監察院長」錢復，「行政院長」張俊雄，新黨大老王建煊，以及中央日報董事長兼社長等參加致祭哀悼，場面氣氛肅穆，備極哀榮。公祭後，陳立夫被安葬於臺北郊外觀音山陳家墓地，這裡安葬著他的父親陳其業、長兄陳果夫、夫人孫祿卿等親人。陳立夫迴歸自然，與親人長眠地下，傾聽樹嘯鳥語，迎送雲來霧往，似乎滿足了他的願望。但陳立夫更喜愛他的家鄉，他生前就希望祖國統一後，將親人的屍骨運往家鄉安葬，而他自己也想永遠依偎在秀麗的莫干山邊，浩瀚的太湖水旁，而這個願望沒能實現，只能靜靜地躺在觀音山，任淺淺的一灣海峽將他隔在天之一隅，水之一方。
廉頗老矣，尚能飯否？陳立夫的一生複雜、坎坷，充滿傳奇色彩。早年，他滿懷科學救國的理想，刻苦攻讀、留學美國，回國後卻跟隨蔣介石，反對共產黨，做了很多壞事，但在抗戰期間力主抗戰，並主持教育部，做了很多有益的工作，特別是晚年，熱愛祖國，闡揚中國文化，擁護祖國統一，將自己的有生之年致力於統一大業，為海峽兩岸人民所尊敬。
陳立夫生前對中國共產黨人周恩來十分推崇，認為周恩來的人格人品值得尊敬。同樣，周恩來也讚許陳立夫說：「陳立夫是一位值得被尊敬的敵人。」是的，中國共產黨以歷史唯物主義的觀點評價歷史人物，只要是對國家、對人民做過有益貢獻，推動過歷史前進的人，我們都會實事求是地予以評價。祖國和人民不會忘記他。